维也纳技术大学探讨金属氧化物表面催化行为不同的原因

维也纳技术大学探讨金属氧化物表面催化行为不同的原因

盖世汽车讯在燃料电池或汽车尾气净化等许多重要应用中,金属表面扮演着催化剂的角色,然而其行为受到与表面氧原子的决定性影响。这一现象早已为人所知,但人们一直无法具体地逐点研究氧在复杂表面中起到的作用,以便在原子层面上了解其化学背景。据外媒报道,最近,维也纳技术大学(TUWien)与意大利的里雅斯特Elettra Synchrotron的研究团队合作实现了这一点。

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(图片来源:维也纳技术大学)

该校材料化学研究所的GüntherRupprechter教授表示:“在催化过程中直接检测金属表面要面临巨大的挑战。当然,你可以将整个催化剂放入反应器中,并测量产生了哪些化学产物,但是这样只能得到一个平均值。你无法了解催化剂上的哪些位点能对化学反应发挥作用,又是以什么方式起作用的。”

还有一种方法是不使用真正的催化剂,而采用简单、高度清洁和理想化的催化剂,例如大家都很了解的微小的单晶体,在显微镜下进行研究。在这种情况下,可以得到精确的可重现结果,但与实际应用的关联性不大。

因此,由GüntherRupprechter和YuriSuchorski领导的研究团队将两种方法结合在一起。他们使用铑制成的薄箔,其中包含细小的颗粒,而且每个颗粒上的表面原子排列都不同。在同一颗粒中,这些原子可以形成光滑规则的表面,同时外部原子都处于完全相同的平面上;在其旁边,原子可能自我排列,形成由许多原子台阶构成的更复杂的结构。

事实证明,这些台阶具有重要意义。主要研究人员PhilippWinkler表示:“就催化活性而言,催化剂的氧化状态起着核心作用,也就是说氧是否附着在金属原子上。在早期实验中,我们经常发现处于‘氧化’和‘未氧化’之间的某种状态,而这种状态很难解释。”然而,当有人发现并不是每一粒铑的氧化程度都相同时,这一点就很容易理解。氧化现象往往从角落、边缘和台阶开始发生,在这些地方氧原子很容易与表面结合。因此,具有不同表面结构的不同颗粒,发生的氧化程度不同。

研究人员YuriSuchorski表示,可以将高度发达的技术结合起来进行此类研究。“在特殊的电子显微镜中,在催化反应过程中用紫外光照射样品,并将由此产生的电子发射以微米空间分辨率记录下来。因此,我们能够精准地确定哪些铑箔颗粒的催化活性特别高。然后,用完全不同的显微镜再次检测同一样品,用同步加速器上的X射线进行逐粒照射,获得关于样品表面氧化情况的精确信息。”如果将两个结果结合起来,可以准确确定哪种化学行为是特定结构特征。其主要优点是:可以通过单次实验检测整个铑金属箔,尽管其中包含数百种不同颗粒。

在真实条件下,不再单独研究微小的单晶体,而是其中包含许多不同结构的用于催化的样品,并立即获得关于这些结构的性质的信息。Rupprechter表示:“这是催化研究进程中的重要一步。现在,我们不再满足于仅仅测量平均值,因为这不能充分描述整个样品。与之相反,我们可以详细地了解某种原子结构所能发挥的具体作用,从而改良许多重要催化剂,用于众多能源和环境技术应用。”

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